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以石墨烯為代表的二維層狀材料因其獨特的層內原子連接方式，表現(xiàn)出顯著的電子離域行為，由此帶來了出眾的物理和化學性質。團簇具有確定的原子數(shù)與明確的結構，是一類介于原子/分子與納米晶體之間的凝聚態(tài)物質，團簇的亞納米尺寸使得單分子級別的作用力即可主導其自組裝行為，可作為“超級原子”構建全新的亞納米尺度低維材料體系。團簇電子結構、化學性質與原子/分子有類似性，團簇組裝體作為一類“超級分子”，其中電子可能被多個團簇所共享，對于高度有序的二維團簇組裝體，電子在具有相同化學環(huán)境的團簇間的離域行為，可能帶來異乎尋常的電子結構和催化性質。

團簇類烯結構示意圖

基于此，清華大學化學系王訓課題組首次報道了一類基于多金屬氧簇（POM）的新型類石墨烯材料——“團簇類烯”。與以往二維材料體系以原子、分子為結構基元不同，該團簇類烯以亞納米尺度的團簇為結構基元，構筑了一類新型的亞納米二維材料體系。團簇類烯對于烯烴催化環(huán)氧化反應，在催化活性和穩(wěn)定性方面均顯示出極大的提升，其轉換頻率（TOF）是未組裝團簇基元的76.5倍。離散傅里葉變換（DFT）計算結果顯示，團簇間的電子離域行為有效的降低了材料參與氧化還原反應的活化能，從而造成了催化活性的顯著提升。13種不同元素取代的Keggin型團簇均可用于團簇類烯的構建。本研究揭示了團簇類烯材料獨特的電子結構、出眾的催化性質和良好的結構普適性，有望啟發(fā)基于團簇的新材料的設計與合成。

該成果以“Self-assembly of polyoxometalate clusters into two-dimensional clusterphene structures featuring hexagonal pores”為題發(fā)表于《自然·化學》（Nature Chemistry），論文第一作者為清華大學化學系16級博士生劉清達，通訊作者為化學系教授王訓。該研究得到國家自然科學基金委、科技部重點研發(fā)項目、科學探索獎等支持。

論文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41557-022-00889-1