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以石墨烯為代表的二維層狀材料因其獨(dú)特的層內(nèi)原子連接方式，表現(xiàn)出顯著的電子離域行為，由此帶來(lái)了出眾的物理和化學(xué)性質(zhì)。團(tuán)簇具有確定的原子數(shù)與明確的結(jié)構(gòu)，是一類(lèi)介于原子/分子與納米晶體之間的凝聚態(tài)物質(zhì)，團(tuán)簇的亞納米尺寸使得單分子級(jí)別的作用力即可主導(dǎo)其自組裝行為，可作為“超級(jí)原子”構(gòu)建全新的亞納米尺度低維材料體系。團(tuán)簇電子結(jié)構(gòu)、化學(xué)性質(zhì)與原子/分子有類(lèi)似性，團(tuán)簇組裝體作為一類(lèi)“超級(jí)分子”，其中電子可能被多個(gè)團(tuán)簇所共享，對(duì)于高度有序的二維團(tuán)簇組裝體，電子在具有相同化學(xué)環(huán)境的團(tuán)簇間的離域行為，可能帶來(lái)異乎尋常的電子結(jié)構(gòu)和催化性質(zhì)。

團(tuán)簇類(lèi)烯結(jié)構(gòu)示意圖

基于此，清華大學(xué)化學(xué)系王訓(xùn)課題組首次報(bào)道了一類(lèi)基于多金屬氧簇（POM）的新型類(lèi)石墨烯材料——“團(tuán)簇類(lèi)烯”。與以往二維材料體系以原子、分子為結(jié)構(gòu)基元不同，該團(tuán)簇類(lèi)烯以亞納米尺度的團(tuán)簇為結(jié)構(gòu)基元，構(gòu)筑了一類(lèi)新型的亞納米二維材料體系。團(tuán)簇類(lèi)烯對(duì)于烯烴催化環(huán)氧化反應(yīng)，在催化活性和穩(wěn)定性方面均顯示出極大的提升，其轉(zhuǎn)換頻率（TOF）是未組裝團(tuán)簇基元的76.5倍。離散傅里葉變換（DFT）計(jì)算結(jié)果顯示，團(tuán)簇間的電子離域行為有效的降低了材料參與氧化還原反應(yīng)的活化能，從而造成了催化活性的顯著提升。13種不同元素取代的Keggin型團(tuán)簇均可用于團(tuán)簇類(lèi)烯的構(gòu)建。本研究揭示了團(tuán)簇類(lèi)烯材料獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu)、出眾的催化性質(zhì)和良好的結(jié)構(gòu)普適性，有望啟發(fā)基于團(tuán)簇的新材料的設(shè)計(jì)與合成。

該成果以“Self-assembly of polyoxometalate clusters into two-dimensional clusterphene structures featuring hexagonal pores”為題發(fā)表于《自然·化學(xué)》（Nature Chemistry），論文第一作者為清華大學(xué)化學(xué)系16級(jí)博士生劉清達(dá)，通訊作者為化學(xué)系教授王訓(xùn)。該研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金委、科技部重點(diǎn)研發(fā)項(xiàng)目、科學(xué)探索獎(jiǎng)等支持。

論文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41557-022-00889-1