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在半導(dǎo)體器件的小型化大趨勢(shì)下，單層半導(dǎo)體過(guò)渡金屬硫?qū)倩衔铮∕X2: MoS2, WS2等）憑借天然的原子級(jí)厚度和優(yōu)異的光電特性，被認(rèn)為是延續(xù)摩爾定律的最佳候選材料之一。為了滿足大面積集成電路對(duì)器件性能均一性的要求，實(shí)現(xiàn)晶圓尺寸MX2單晶薄膜或周期性單晶陣列的制備是當(dāng)前亟需解決的關(guān)鍵科學(xué)和技術(shù)難題。目前，晶圓級(jí)MX2單晶薄膜的制備仍然面臨巨大挑戰(zhàn)，存在疇區(qū)取向不可控、孿晶晶界密度高、生長(zhǎng)機(jī)理尚不清晰等問(wèn)題。同時(shí)，周期性單晶陣列的制備仍主要采用“自上而下”的微納加工法，這種技術(shù)不僅依賴于復(fù)雜昂貴的微加工設(shè)備和工藝，還需要大面積均勻連續(xù)MX2薄膜（或單晶）作為原材料，難以滿足高性能器件的大面積集成要求。因此，可控合成晶圓尺寸MX2單晶薄膜或單晶陣列是領(lǐng)域內(nèi)重要研究課題。
現(xiàn)有二維MX2材料的制備大多依賴絕緣性的單晶和多晶襯底，對(duì)于其生長(zhǎng)機(jī)理的理解往往借助非原位的表征技術(shù)和理論分析來(lái)完成。為更深入地理解晶圓級(jí)單晶MX2材料的外延生長(zhǎng)機(jī)制，直接表征材料的生長(zhǎng)過(guò)程和生長(zhǎng)結(jié)果至關(guān)重要。掃描隧道顯微鏡/隧道譜（STM/STS）技術(shù)在表征二維材料的原子結(jié)構(gòu)和局域電子性質(zhì)，揭示二維材料與基底間的相互作用等方面具有獨(dú)特優(yōu)勢(shì)，可以為二維材料生長(zhǎng)機(jī)制的研究提供最為直觀的實(shí)驗(yàn)依據(jù)。近年來(lái)，北京大學(xué)張艷鋒課題組發(fā)展了基于多晶Au箔的二維半導(dǎo)體性MX2及其異質(zhì)結(jié)構(gòu)的直接制備體系，把原位高分辨表征技術(shù)(STM/STS)應(yīng)用到材料生長(zhǎng)的研究中，直接獲取二維材料的原子尺度結(jié)構(gòu)、與基底的晶格對(duì)應(yīng)關(guān)系、局域電子結(jié)構(gòu)，以及界面相互作用等信息?；贏u襯底表面的自限制生長(zhǎng)機(jī)制，實(shí)現(xiàn)了疇區(qū)尺寸可調(diào)的單層MoS2的制備（ACS Nano2014, 8, 10196;ACS Nano2015, 9, 4017）以及二維層間異質(zhì)結(jié)構(gòu)（MoS2/Gr、MoS2/WS2和WS2/MoS2）的直接構(gòu)筑（Adv. Mater.2015, 27, 7086；Adv. Mater.2016, 28, 10664）。近期，該課題組發(fā)展了英寸級(jí)Au(111)單晶薄膜的制備方法，為外延單晶MX2薄膜提供了可選的金屬單晶襯底。利用Au(111)臺(tái)階邊緣的取向成核作用以及MoS2/Au(111)晶格匹配誘導(dǎo)的外延作用，首次實(shí)現(xiàn)了晶圓級(jí)單層單晶MoS2薄膜的外延生長(zhǎng)（ACS Nano2020, 14, 5036）。該工作為二維半導(dǎo)體材料的晶圓級(jí)外延生長(zhǎng)提供了重要實(shí)驗(yàn)和理論指導(dǎo)，有力地推動(dòng)了相關(guān)領(lǐng)域的發(fā)展。
基于前期工作積累，近日，張艷鋒教授課題組在單一取向單層MoS2條帶的可控制備方面取得了新的進(jìn)展。他們利用熔融-固化法將多晶Au箔轉(zhuǎn)化成具有高密勒指數(shù)的Au(111)近鄰面，以Au表面周期性排列的臺(tái)階作為生長(zhǎng)模板，借助MoS2與Au(111)完美的晶格匹配和較強(qiáng)的界面相互作用，實(shí)現(xiàn)了單一取向單層MoS2條帶的可控制備。此外，他們與清華-伯克利深圳研究院鄒小龍教授（共同通訊作者）開(kāi)展了理論計(jì)算方面的合作，探索了條帶形MoS2生長(zhǎng)的內(nèi)在機(jī)制。理論模擬結(jié)果顯示，不同前驅(qū)體比例(S/Mo)下，特定終止邊緣（Mozigag與Szigzag）的演化是決定MoS2形貌的主要原因：隨S/Mo比例降低，MoS2晶疇由三角形（全部為Mozigzag邊緣）轉(zhuǎn)變?yōu)闂l帶形（兩側(cè)分別為Mozigzag和Szigzag邊緣）。此外，他們還將獲得的單層MoS2條帶陣列作為場(chǎng)效應(yīng)晶體管的溝道材料和電化學(xué)析氫反應(yīng)的催化劑，均獲得了優(yōu)異的器件性能。他們還發(fā)現(xiàn)：通過(guò)延長(zhǎng)生長(zhǎng)時(shí)間，這些單一取向排列的單層MoS2條帶可以逐漸展寬、融合，最終無(wú)縫拼接形成MoS2單晶薄膜。低能電子衍射（LEED）、透射電鏡（TEM）和掃描隧道顯微鏡（STM）等表征手段均證實(shí)了薄膜的單晶特性。
綜上，該工作發(fā)展了金屬襯底表面外延周期性MX2單晶條帶陣列和晶圓級(jí)單層單晶薄膜的新方法，對(duì)于深入理解二維材料在絕緣或?qū)щ妴尉бr底上的外延生長(zhǎng)機(jī)制提供了新的思路，對(duì)于推動(dòng)二維半導(dǎo)體的晶圓級(jí)制備，及其在高性能電子器件和能源轉(zhuǎn)化等領(lǐng)域的實(shí)際應(yīng)用具有重要意義。
單一取向MoS2條帶陣列拼接制備單晶薄膜
相關(guān)成果于2022年6月10日在線發(fā)表于學(xué)術(shù)期刊《自然-通訊》（Nature Communications）上(DOI: 10.1038/s41467-022-30900-9)，文章鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-022-30900-9。論文通訊作者是北京大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院張艷鋒教授和清華-伯克利深圳研究院鄒小龍教授，北京大學(xué)博士生楊鵬飛、清華-伯克利深圳研究院博士后王大帥和北京大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院趙曉續(xù)研究員為共同第一作者。該研究得到了科技部國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、基金委杰青和基金委重大項(xiàng)目，以及廣東省引進(jìn)創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)團(tuán)隊(duì)計(jì)劃等的支持。
參考資料：http://www.mse.pku.edu.cn/info/1012/2012.htm
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