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結(jié)構(gòu)決定性質(zhì)，這一底層認(rèn)知邏輯和研究范式已被多次驗(yàn)證和使用，廣泛應(yīng)用于新物理現(xiàn)象的理解和預(yù)測、新材料的設(shè)計(jì)等。非晶態(tài)材料中原子的排布無長程序、內(nèi)部原子無法被直接觀測而導(dǎo)致其三維原子結(jié)構(gòu)依然成謎，原子尺度上的構(gòu)效關(guān)系仍不清楚。因?yàn)槿狈φ鎸?shí)非晶結(jié)構(gòu)的理解，半個(gè)世紀(jì)前Philip W. Anderson把無序度高度凝練成一個(gè)物理變量做簡單處理。直到現(xiàn)在來看，探索和表征非晶結(jié)構(gòu)中的無序度依然是材料科學(xué)和凝聚態(tài)非晶物理最具挑戰(zhàn)性的科學(xué)問題之一。

針對這一關(guān)鍵科學(xué)問題，北京大學(xué)材料學(xué)院劉磊課題組與中國科學(xué)院大學(xué)周武課題組、北京大學(xué)物理學(xué)院陳基課題組合作，于2023年3月2日在《自然》期刊發(fā)表題為“Disorder-tuned conductivity in amorphous monolayer carbon”的研究論文（DOI: 10.1038/s41586-022-05617-w），首次揭示了二維非晶材料中的構(gòu)效關(guān)系。在該研究中，研究人員利用了“二維材料的原子都暴露在表面，其位置可以被精準(zhǔn)解析”這一特性，來解決非晶材料原子結(jié)構(gòu)解析的難題。

圖1.a: AMC生長機(jī)理示意圖；b-h:原子結(jié)構(gòu)表征

該工作利用一種環(huán)狀芳香分子（1,8二溴代B、N雜萘）作為前驅(qū)體，選用化學(xué)氣相沉積方法，將金屬襯底的溫度作為主要調(diào)控參數(shù)，精確調(diào)控分子源熱裂解程度及樣品的成核生長，得到了不同結(jié)構(gòu)無序度的二維非晶碳（AMC）樣品。進(jìn)一步，利用電子衍射和掃描透射電子顯微技術(shù)揭示了AMC的原子結(jié)構(gòu)，系統(tǒng)分析了AMC中程序差異和原子結(jié)構(gòu)的溫度依賴特性。

圖2.a-f: AMC電學(xué)性質(zhì)測量

在電學(xué)性質(zhì)的測量中，研究人員發(fā)現(xiàn)了AMC材料的高度溫度依賴特性：在較低溫度下（275-300 ℃）AMC具有微弱的中程序而呈現(xiàn)高導(dǎo)電性（方塊電阻Rs:32 kΩpersquare）、325 ℃得到的樣品則變?yōu)榻^緣態(tài)、進(jìn)一步升高溫度后，Rs與生長溫度負(fù)相關(guān)。研究人員最終實(shí)現(xiàn)了AMC導(dǎo)電性在9個(gè)數(shù)量級中的連續(xù)可調(diào)。

圖3.a-h: AMC構(gòu)效關(guān)系理論計(jì)算模型

研究人員利用密度泛函理論計(jì)算和蒙特卡洛計(jì)算成功關(guān)聯(lián)了二維非晶碳的原子結(jié)構(gòu)和電學(xué)性質(zhì)，揭示了AMC導(dǎo)電性差異的微觀機(jī)理：AMC-300與AMC-400導(dǎo)電性差異的主要來源是中程序的有無；AMC-400和AMC-500的中程序差異不大，其導(dǎo)電性的差異則主要源于納米晶區(qū)域的密度。為此，研究人員引入了一個(gè)新的結(jié)構(gòu)序參量—跳躍島密度；結(jié)合中程序，成功繪制了“微觀結(jié)構(gòu)-宏觀導(dǎo)電性能”相圖。這一發(fā)現(xiàn)也表明了非晶材料無序度的復(fù)雜性，難以直接用中程序完備描述其構(gòu)效關(guān)系。該工作首次在一個(gè)非晶材料實(shí)例中實(shí)現(xiàn)了精準(zhǔn)的構(gòu)效關(guān)系，為二維材料、非晶材料物理及應(yīng)用等領(lǐng)域提供了全新思路。

北京大學(xué)材料學(xué)院2018級博士生田慧豐、中國科學(xué)院大學(xué)2018級博士生馬銀行、北京大學(xué)材料學(xué)院2020級博士生李鎮(zhèn)江、物理學(xué)院2020級本科生程謀陽和新加坡國立大學(xué)寧守琮博士為論文共同第一作者；北京大學(xué)材料學(xué)院劉磊研究員、中國科學(xué)院大學(xué)周武教授和北京大學(xué)物理學(xué)院陳基研究員為論文的通訊作者。主要的合作者包括北京大學(xué)王恩哥教授、裴堅(jiān)教授、雷霆研究員，新加坡國立大學(xué)Stephen J. Pennycook教授，中國人民大學(xué)李茂枝教授，中國科學(xué)院物理研究所程智剛研究員，北京理工大學(xué)黃元教授，中國科學(xué)院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院強(qiáng)磁場中心王釗勝研究員等。

上述工作得到了國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國家自然科學(xué)基金、北京自然科學(xué)基金、中國科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)等基金的支持。

原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41586-022-05617-w