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3月2日，電子科技大學物理學院喬梁教授團隊在超導新材料研究領域取得重大突破，發(fā)現(xiàn)了無限層鎳氧化物超導體（鎳基超導）超導電性的關鍵性元素（H）和奇異電子態(tài)（間隙位s軌道），為鎳基超導領域的發(fā)展開辟了嶄新的思路。研究結果以“Critical Role of Hydrogen for Superconductivity in Nickelates”為題，在Nature雜志在線發(fā)表。物理學院為第一完成單位，物理學院2019級博士生丁翔為該論文的第一作者。該研究得到了來自英國Diamond光源、北京計算科學研究中心、成都大學、北京大學和澳大利亞新南威爾士大學等課題組的鼎力支持。

 　　鎳基超導是當前凝聚態(tài)物理的前沿領域，具有重要的科學意義。在當前基于銅氧化物的高溫超導（銅基超導）研究陷入瓶頸的情況下，對類銅結構的無限層鎳氧化物超導電性的深入研究，對于揭示高溫超導的本征物理機制和新一代超導技術的發(fā)展具有重要推動作用。自2019年美國斯坦福大學Hwang教授課題組率先在基于無限層結構的鎳氧化物外延薄膜（Nd_0.8Sr_0.2NiO₂）中發(fā)現(xiàn)了超導電性以來，鎳基超導領域的發(fā)展并不順利。雖然鎳基超導的一些新現(xiàn)象相繼被報道，但其超導的起源之謎和樣品制備難度大、不同課題組間的重現(xiàn)性差，成為困擾該領域的兩大難題，制約著鎳基超導領域的發(fā)展。

　　圖1. （a）鎳基超導中H元素作用的示意圖；（b）SIMS實驗結果，證明H的存在；（c）H元素含量的有效調控

　　一般來說，物理規(guī)律是客觀存在的。當不同科學家的課題組制備的材料樣品頻繁出現(xiàn)“性能不能重現(xiàn)”的問題時，第一直覺就是材料內部可能存在著不為人知的“隱變量”，從而“悄悄”改變了制備出的材料的物理性能。喬梁教授團隊通過系統(tǒng)深入的研究，利用極高元素敏感性的飛行時間二次離子質譜（ToF-SIMS）發(fā)現(xiàn)鎳基超導外延薄膜中存在大量的H元素（圖1（b）），而且H元素自始至終存在于薄膜晶格外延生長和拓撲化學還原的過程（圖1（c））。進一步結合基于量子力學第一性原理（DFT）的方法確定了H元素在材料內部的原子占據(jù)位置（八面體頂點氧的位置）。

　　作為自然界最簡單的、元素周期表排名第一的元素，H原子具有最小的原子半徑和原子質量，因此H與常規(guī)探測媒介（光子、電子等）相互作用弱、散射截面小，導致其很難被探測到。但H元素又是無處不在的，大部分的物理和化學合成過程，都會涉及H元素的參與。而且H在材料中可以取代、間隙等位置存在，有可能顯著改變材料的電子結構和物質性質。

　　在科學歷史上，H元素曾經(jīng)制造過幾起著名的“懸疑事件”。典型的例子就是基于GaN的藍光二極管（LED）的故事。早在上世紀80年代，制造藍光LED的主要技術限制是缺乏穩(wěn)定且有效的P型GaN。在實驗科學家們通過技術途徑在Mg摻雜的GaN中實現(xiàn)了P型導電和藍光LED后若干年，理論科學家才揭開了這個謎團：一方面，H通過形成Mg_Ga-H“缺陷對”，有助于穩(wěn)定P型摻雜GaN的晶格結構；另一方面，H離子的介入“暗中”補償了Mg_Ga缺陷誘導的空穴摻雜效果，導致P型摻雜的GaN不導電。而發(fā)現(xiàn)“隱藏的”H元素、并進一步克服H元素帶來的問題，成為成功實現(xiàn)藍光LED 產業(yè)化的關鍵，也帶我們進入了當今五彩繽紛的LED時代。

 　　圖2. Nd_0.8Sr_0.2NiO₂H_x薄膜的輸運性質及其H含量相關的超導相圖。

　　那么問題來了，H元素對無限層鎳氧化物超導電性是否有影響呢？該團隊通過極低溫強磁場輸運性質研究發(fā)現(xiàn)，在Sr含量不變的情況下，通過調控H元素的含量，可以實現(xiàn)“弱絕緣→超導→弱絕緣”的連續(xù)相變（圖2），說明H元素的確對超導電性的出現(xiàn)有關鍵的作用。進一步，這些結果可以解釋為什么鎳基超導外延薄膜的生長如此困難，在世界范圍內僅有少數(shù)課題組可以成功制備零電阻超導樣品，而且樣品重復性差。主要原因就是之前不同課題組的實驗，有可能沒有考慮到H元素的存在對超導的影響，沒有精確控制樣品的H含量。

　　圖3. （a）RIXS實驗觀測到的IIS軌道激發(fā)；（b）DFT理論計算的IIS軌道；（c）IIS軌道與Ni3d_x2-y2、Ni3d_z2、Nd5d_z2、O2p等軌道的雜化示意圖。

　　為了進一步理解H元素究竟是怎樣影響鎳基材料超導電性的，并揭示其微觀機制，該團隊通過基于同步輻射的共振X射線非彈性散射（RIXS）技術和電子結構計算研究了鎳基超導體費米面附近的電子結構。首次在實驗上觀察到了奇異電子態(tài)，即巡游的間隙位s軌道（IIS），并結合理論發(fā)現(xiàn)H元素與IIS軌道的雜化，有利于降低Ni3d-Nd5d和Ni3d-IIS的軌道耦合，進而實現(xiàn)“準二維”3d_x2-y2軌道主導的、類似于銅基超導的費米面電子結構，促進超導態(tài)的出現(xiàn)（圖3）。

　　這表明，H元素就像一只“看不見的手” ，在無限層結構鎳基氧化外延單晶薄膜的制備過程中悄悄地起到改變費米面電子結構的作用，并在鎳基材料超導電性的產生過程中扮演著關鍵性的角色。該研究結果糾正了我們對該類材料電子結構的認識，為理解鎳基超導的物理起源提供了關鍵信息，也為未來的深入理解鎳基超導的相關物理和材料性能，提供了準確的物理模型。

　　該研究受到了國家自然科學基金（12274061, 52072059, 11774044, 12088101, U2230402）、四川省科技廳（2021JDJQ0015, 2022ZYD0014）和澳大利亞科學基金（DP220103229，DP19013661）的支持。

　　論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41586-022-05657-2