金屬鋰由于其高理論比容量(3860 mAh g-1)和低電極電位(-3.040 vs. SHE)而被認(rèn)為是下一代高比能電池的理想負(fù)極材料。金屬鋰負(fù)極與高鎳層狀材料正極材料配對(duì)使用,被認(rèn)為是未來最具潛力的正負(fù)極組合之一。然而,金屬鋰與大多數(shù)液體有機(jī)電解液不兼容,特別是與商業(yè)化碳酸酯類電解液會(huì)有明顯的副反應(yīng),這嚴(yán)重阻礙了鋰金屬負(fù)極的規(guī)?;瘧?yīng)用。
該研究采用含氟羧酸處理鋰金屬表面的方法去除鋰表面的鈍化界面,同時(shí)原位構(gòu)建一個(gè)具有親鋰性的保護(hù)層(含氟羧酸鋰保護(hù)層)。研究人員進(jìn)一步探究了含氟羧酸碳鏈長(zhǎng)度對(duì)鋰金屬循環(huán)穩(wěn)定性的影響,結(jié)果表明,七氟丁酸鋰保護(hù)層(碳鏈長(zhǎng)度=4)對(duì)鋰金屬提供了最好的保護(hù)。經(jīng)過含氟羧酸處理后,鋰金屬對(duì)電解液的潤(rùn)濕性增強(qiáng),并消除了鈍化層、增加了鋰離子流量、降低了界面阻抗,實(shí)現(xiàn)鋰沉積過電位降低。同時(shí),含氟羧酸鋰界面層有效地均勻了鋰離子通量,誘導(dǎo)了均勻的鋰沉積,減少了大量被SEI捕獲的而失去電子通道連接金屬鋰的形成。最終,該工作實(shí)現(xiàn)鋰金屬負(fù)極循環(huán)過程中的高庫(kù)倫效率、高穩(wěn)定性以及抑制鋰枝晶形成。
該研究工作是在廈門大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院孫世剛教授、黃令教授和海南師范大學(xué)王崇太教授的共同指導(dǎo)下完成。廈門大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院2020級(jí)博士生謝宇翔為該論文的第一作者。該項(xiàng)工作得到了國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃(2021YFB2400300)和國(guó)家自然科學(xué)基金(22172133,22288102)以及海南院士創(chuàng)新平臺(tái)研究項(xiàng)目(YSPTZX202038)的支持。
論文鏈接:https://www.nature.com/articles/s41467-023-38724-x
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