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無機鹽與水溶液的作用結果通常表現(xiàn)出簡單的相行為，主要包括可溶性（均相）和不可溶性（宏觀相分離）的情況。在納米尺度上，具有大尺寸和多電荷的宏離子可以在一定程度上吸引其周圍的反離子，引發(fā)更迷人的相行為，如膠體懸浮液、半固態(tài)等。通過分子動力學理論分析，確定多價陽離子三價鐵離子、七鉬酸根陰離子簇及硝酸根陰離子三者在高介電常數(shù)溶劑中直接決定上述復雜相變。

圖1   {Mo7}與Fe3+體系的相變圖

結合實驗探究和分子動力學模擬，由于同多酸簇與三價鐵陽離子的適中靜電相互作用、反離子介導的吸引力以及繼發(fā)的同多酸簇的電荷反轉，證實枝杈狀超分子結構的存在是形成上述凝膠相的根本原因。

圖2  分子動力學模擬相變過程

該研究成果以“Complex phase transitions and phase engineering in the aqueous solution of an isopolyoxometalate cluster” 為題在《Nature Communications》上發(fā)表，東北師范大學多酸與網格材料化學教育部重點實驗室臧宏瑛、中國科學院長春應用化學研究所段曉征、阿克倫大學劉天波為共同通訊作者。該工作得到了國家自然科學基金的支持（21871042）。

臧宏瑛團隊依托多酸與網格材料化學教育部重點實驗室，長期從事多酸簇合物的合成及離子傳導性能研究。前期工作合成了系列具有質子傳導功能的簇合物并揭示結構及功能之間的構效關系，相關標志性成果分別發(fā)表在Angew. Chem. Int. Ed., J. Am. Chem. Soc.等雜志上，受到多酸領域化學工作者的廣泛關注認可，并于2023年獲得國家自然基金委優(yōu)青項目資助。

原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-023-38455-z