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在這項工作中，作者通過丙烯-馬來酸酐交替共聚物（PP-MAH）和聚乙二醇（PEG）之間的酯化反應，形成了具有豐富反應性酐位點的聚合物網(wǎng)絡結構（圖1a）。這種結構不僅提供了形狀穩(wěn)定性，還可使材料在不需要外部催化劑的情況下實現(xiàn)高潛熱的相變。這些SSPCMs能夠在100 °C下通過鍵交換重塑形狀，并且在140 °C以上通過可逆酯鍵解離實現(xiàn)溶解和再交聯(lián)，從而實現(xiàn)材料的回收（圖1b）。下載化學加APP到你手機，收獲更多商業(yè)合作機會。

圖1. 設計具有高潛熱和雙重機制可回收性的AH-PEG固態(tài)相變材料

首先，作者通過FTIR分析了PP-MAH和PP-PEG SSPCMs的酯化反應過程，證實了PEG羥基與PP-MAH中的酐基成功形成了酯鍵（圖2a）。其次，通過光學圖像和柔韌性展示，證明了SSPCMs具有一定的柔韌性，能夠彎曲和卷曲而不斷裂（圖2b-2c）。接著，作者通過拉伸測試評估了SSPCMs的力學性能，發(fā)現(xiàn)PP-PEG8k表現(xiàn)出最高的抗拉強度和斷裂伸長率（圖2d）。此外，差示掃描量熱（DSC）曲線分析了PP-PEG PCMs的相變焓和溫度，隨著PEG分子量的增加，相變焓也相應增加（圖2e）。作者還將純PEG8k、PP-PEG和SMA-PEG在25 °C和80 °C下放置30分鐘后的形態(tài)對比，進一步驗證了SSPCMs的形狀穩(wěn)定性（圖2f）。這些結果表明，通過交聯(lián)和接枝結構的優(yōu)化，SSPCMs能夠在保持形狀穩(wěn)定性的同時，實現(xiàn)高效的熱能存儲。

接下來，作者進一步分析了PP-PEG SSPCMs的熱性能和結晶特性。首先，作者通過比較不同SSPCMs的相變潛熱，發(fā)現(xiàn)PP-PEG SSPCMs在所有報道的可回收交聯(lián)SSPCMs中具有最高的相變潛熱，其中PP-PEG8k的潛熱值達到了156.8 J/g (圖3a)。其次，作者通過X-射線衍射（XRD）圖案，證實了PP-PEG SSPCMs的結晶行為主要來源于PEG鏈，并且與純PEG相比，結晶類型沒有顯著變化（圖3b）。此外，作者還通過500次加熱-冷卻循環(huán)的DSC曲線，證明了PP-PEG8k在循環(huán)過程中的熱穩(wěn)定性，其相變溫度（T_m）和相變潛熱（△H_m）在循環(huán)后幾乎沒有變化，顯示出材料在實際熱能存儲應用中的可靠性（圖3c）。

圖3. PP-PEG SSPCMs的熱和結晶分析

作者通過動態(tài)力學分析（DMA）的等應變應力松弛測試，研究了PP-PEG材料在不同溫度下的應力松弛行為，發(fā)現(xiàn)在100 °C時，材料能夠在120分鐘內(nèi)完全松弛，這表明了材料在高溫下具有良好的動態(tài)交聯(lián)特性（圖4a-4b）。其次，利用這種動態(tài)交聯(lián)特性，PP-PEG SSPCMs可以通過簡單的熱壓過程重新塑形，例如，將PP-PEG8k樣品切割成碎片，然后在熱壓機中以100 °C和10 MPa的壓力下壓制2 h，可以恢復成無明顯缺陷的完整薄膜（圖4d）。此外，作者通過FTIR光譜、拉伸測試和DSC曲線的比較，驗證了回收材料在化學、力學和熱性能方面與原始材料基本一致。這些結果表明，PP-PEG SSPCMs不僅在熱能存儲方面表現(xiàn)出色，而且通過熱壓重塑和可逆酯鍵解離-再交聯(lián)過程，實現(xiàn)了材料的有效回收和再利用，展示了其在可持續(xù)能源存儲材料領域的潛力。

圖片來源：Adv. Mater.

在圖5a中，作者通過在140 °C下將PP-PEG8k碎片浸入含有高壓的溶劑（如二甲苯）中，實現(xiàn)了材料的降解和再交聯(lián)，這一過程在5 min內(nèi)顯著膨脹，10 min后邊界變得模糊，最終在15 min內(nèi)完全溶解，形成了均勻的溶液。隨后，通過移除溶劑并在80 °C下加熱，材料重新形成了網(wǎng)絡結構（圖5b）。FTIR光譜分析證實了在140 °C處理后，原本與PEG反應消耗的酸酐C=O振動峰增強，而酯鍵C=O峰減弱，表明高溫下酯鍵的可逆性。在80 °C后處理后，酸酐峰進一步減弱，表明酸酐-醇交聯(lián)的良好可逆性（圖5c）。此外，作者通過拉伸應力-應變曲線比較了原始和再交聯(lián)PP-PEG8k的力學性能，結果顯示回收材料保持了與原始材料相似的力學特性（圖5d）。這些結果表明，PP-PEG SSPCMs可以通過簡單的溶解-再交聯(lián)過程實現(xiàn)高效回收，且回收后的材料在化學、熱學和力學性能上與原始材料保持一致，展示了材料的出色可回收性。

圖5. 通過溶解和再交聯(lián)過程回收PP-PEG

接下來，作者展示了PP-PEG SSPCMs與聚多巴胺（PDA）納米顆粒（NPs）復合材料在太陽能熱能轉換、存儲和釋放方面的應用潛力。首先，通過將PDA NPs摻入PP-PEG8k中，制備了具有光熱轉換效應的復合材料（圖6a）。在模擬太陽光照射下，PP-PEG-x PDA復合材料的溫度迅速上升，即使在1 wt% PDA NPs的添加量下，材料溫度在44秒內(nèi)就達到了相變開始點，顯示出高效的太陽能吸收能力（圖6b-c）。隨著PDA NPs含量的增加到2 wt%，太陽能充電時間進一步縮短，最終穩(wěn)定溫度也有所提高。在冷卻過程中，復合材料在相變過程中顯示出明顯的溫度平臺，表明了其在熱能存儲方面的穩(wěn)定性（圖6d）。此外，即使在長時間的高溫（100 °C）下，PP-PEG-PDA復合材料仍保持了良好的形狀穩(wěn)定性。這些結果證明了PP-PEG/PDA NPs復合材料在太陽能熱能管理領域的應用潛力，尤其是在太陽能熱能的高效捕獲、存儲和釋放方面。

圖6. 通過PDA NPs/PP-PEG復合材料展示太陽能轉換、存儲和釋放