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氫氣作為一種新型的清潔能源，被廣泛應用到燃料電池和石化行業(yè)。光催化制氫技術(shù)可以實現(xiàn)“零碳”制氫，對助力“雙碳”目標實現(xiàn)具有重要意義。在已開發(fā)的光催化材料中，極性材料因其具有去極化電場促進的光生載流子分離的獨特性質(zhì)，被認為是光催化領(lǐng)域最具潛力的材料之一。然而，傳統(tǒng)的無機極性光催化材料存在帶隙寬、載流子傳輸能力差等問題，導致光催化制氫綜合效率較低。相比之下，二維鹵化物鈣鈦礦材料具有可調(diào)的光學帶隙、高光吸收系數(shù)、高載流子輸運性能等優(yōu)異光電特性；同時，這類材料原子組成、排布結(jié)構(gòu)可調(diào)，通過引入功能性配體、打破結(jié)構(gòu)對稱性，可以賦予材料自發(fā)極化等功能特性。

研究團隊在前期鈣鈦礦材料結(jié)晶行為和結(jié)構(gòu)調(diào)控的基礎(chǔ)上，創(chuàng)新性地引入具有不同取代位的芳香二胺配體，設計合成了一系列同構(gòu)的新型二維芳香Dion-Jacobson型鈣鈦礦光催化材料，即(2-(2-氨基乙基)吡啶)PbI₄（2-APDPI），(3-(2-氨基乙基)吡啶)PbI₄（3-APDPI），和(4-(2-氨基乙基)吡啶)PbI₄（4-APDPI）。其中2-APDPI和4-APDPI結(jié)晶于極性空間群，壓電常數(shù)（d₃₃）約為40 pm V^?1，而3-APDPI則結(jié)晶于中心對稱空間群。

值得注意的是，極性2-APDPI和4-APDPI的光催化產(chǎn)氫速率分別比中心對稱的3-APDPI增加了3.9倍和2.8倍。借助開爾文探針力顯微鏡和單顆粒熒光壽命成像等載流子動力學表征手段，驗證了沿其極化方向上存在著較強的去極化電場。結(jié)合吸收度、帶隙、載流子傳質(zhì)、能帶位置及周期性壓力下的光催化產(chǎn)氫速率對比等理化性質(zhì)研究，發(fā)現(xiàn)極性2-APDPI和4-APDPI優(yōu)異的光催化產(chǎn)氫性能主要歸因于自發(fā)極化促進的光生成載流子分離作用。上述工作為探索新型極性光催化劑、進一步提高光催化制氫效率提供了新思路。

該研究工作以華東理工大學為唯一通訊單位。華東理工大學材料科學與工程學院侯宇教授和楊化桂教授為本論文的通訊作者，博士后彭玉為本論文的第一作者。研究工作得到國家重點研發(fā)計劃等項目的資助。

文章鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202319882