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反式（p-i-n）鈣鈦礦太陽能電池（perovskite solar cells,PSCs）因其兼顧高效率和穩(wěn)定性、易于量產和疊層等優(yōu)勢，是當前PSCs這一新興光伏技術產業(yè)化的主流技術路線。但在學術研究領域，正式（n-i-p）結構的PSCs的認證效率此前一直處于相對領先的位置，早期研究正式結構電池的學者更多。一直到2023年，得益于自組裝單分子（Self‐assembled monolayers,SAMs）空穴選擇層（hole selective layers,HSLs）和缺陷鈍化策略的發(fā)展，反式PSCs的光電轉換效率才超過正式PSCs。然而，常用的SAMs，如[4-(3,6-二甲基-9H-咔唑-9-基)丁基]膦酸（Me-4PACz），其本征導電性并不理想，器件效率對SAM分子的薄膜厚度極為敏感。這種分子在基底上的自組裝狀態(tài)不受控制、分子尺度上的分布不均會造成界面電荷傳輸損失，并且Me-4PACz對鈣鈦礦前驅體溶液的表面浸潤性差，造成大量埋底界面微小孔洞和結晶不理想，從而導致大量埋底界面缺陷引發(fā)嚴重的界面復合，是限制反式PSCs效率進一步取得突破的重要原因。這些缺點，尤其是在制造大面積器件時將進一步放大。

圖1.基于第一性原理計算的不同hybridHSLs界面自組裝狀態(tài)

NA誘導Me-4PACz實現(xiàn)最佳自組裝成膜

圖2.不同hybridHSLs埋底界面處鈣鈦礦微孔形貌和結晶質量差異

針對上述問題，武漢光電國家研究中心陳煒、劉宗豪團隊創(chuàng)新地提出一種埋底界面自組裝單分子雜化（hybrid）策略，即在高性能自組裝單分子Me-4PACz前驅液中引入同樣具有大π共軛基團且含有對稱多羧基的三苯胺單體（4,4’,4’’-硝基三苯甲酸（NA））。通過對比TA.、BA等共吸附劑，發(fā)現(xiàn)NA作為共吸附劑，其分子結構更有利于增強與Me-4PACz間強π-π相互作用，能更好的減少Me-4PACz超薄膜在沉積過程中的自聚集效應，誘導Me-4PACz分子在2nm尺度上獲得更加均勻的分布（圖1），從而提高了鈣鈦礦薄膜埋底界面處光生載流子的抽取效率。另外，分子動力學模擬結果顯示，Me-4PACz平趴式分布在氧化鎳/鈣鈦礦界面，其膦酸基團和π環(huán)均可以與氧化鎳基底作用，且Me-4PACz的π環(huán)能夠鈍化V_pb²⁺深能級陷阱，從而減少界面非輻射復合。不僅如此，多羧基NA單體的存在使得鈣鈦礦溶液在Me-4PACz上的潤濕性得到了有效改善，消除了埋底界面處的納米孔隙并釋放了鈣鈦礦薄膜壓縮應力，增強了鈣鈦礦埋底界面結晶性，這進一步降低了埋底界面缺陷濃度，且有利于大面積鈣鈦礦薄膜的均勻制備（圖2）。

圖3.器件的權威認證效率超同期效率紀錄

綜上，自組裝單分子雜化空穴傳輸材料具有超浸潤、納米尺度均勻分布、載流子抽取速度快和非輻射復合低等優(yōu)點，能夠同時實現(xiàn)埋底界面載流子高效輸運和缺陷鈍化，大幅提升器件性能。基于擇優(yōu)帶隙FA_0.95Cs_0.05PbI₃鈣鈦礦的反式PSCs在權威第三方機構（國家光伏產業(yè)計量測試中心NPVM）的準穩(wěn)態(tài)認證效率高達26.54%（圖3），超過此前同機構認證的進表效率紀錄（26.1%，NPVM）。此外，該新型雜化自組裝單分子材料良好的浸潤性十分有利于制備大面積器件，在孔徑面積為11.1cm²的微型模組中實現(xiàn)了22.74%的認證效率，為反式微型模組國際同期最高認證效率，證明了埋底界面自組裝分子雜化策略的可拓展性及其在大面積鈣鈦礦組件中的巨大應用前景。共吸附的多羧基單體增強了埋底界面處鈣鈦礦與NiO的鍵合連接，除效率提升外，也同步改善了器件的穩(wěn)定性。目前上述研究成果已申請中國發(fā)明專利。

我校是該論文的第一完成單位，我校劉三萬博士、陳銳博士、孫振興碩士、深圳職業(yè)技術大學霍夫曼先進材料研究院李競白副教授、武漢理工大學肖文珊博士和南方科技大學章勇助理教授為共同第一作者。我校陳煒教授、劉宗豪副教授和韓國成均館大學Nam-Gyu Park教授為共同通訊作者。該研究工作得到了科技部國家重點研發(fā)計劃項目、國家自然科學基金、華中科技大學自主創(chuàng)新研究基金、湖北省自然科學基金和光谷實驗室創(chuàng)新計劃等項目資助。

陳煒、劉宗豪團隊一直致力于推動面向應用的反式鈣鈦礦太陽能電池的研究。歷年來在大面積、高效率、高穩(wěn)定反式鈣鈦礦太陽能電池和模組研究方面取得了豐富的研究成果。除早期的Science（Science,2015，350，944），Nature Energy（Nature Energy，2016，1，16148）論文外，后續(xù)發(fā)表過多篇重要論文解決穩(wěn)定性（Nature Communications,2019，10，1161，第一單位；Nature Communications，2023，14，6120，第一單位）和大面積高效率模組制造瓶頸（Nature Energy，2020，5，596，合作單位；Science Advances，2021，7，eabg3749，第一單位）。近期最新的反式電池高效率論文也陸續(xù)發(fā)表在Nature（Nature, 2024，10.1038/s41586-024-07723-3, 第一單位）、Science（Science，2023，380，404，合作單位）和Nature Energy（Nature Energy，2023，8，839，第一單位）。

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41586-024-07723-3