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2016年6月17日國(guó)際頂級(jí)學(xué)術(shù)期刊《科學(xué)》（Science 2016, 17, 1443. 文章DOI: 10.1126/science.aaf6298）以“Covalently bonded single-molecule junctions with stable and reversible photoswitched conductivity”為題在線發(fā)表了北京大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院郭雪峰課題組在單分子器件研究中的重要進(jìn)展。北大郭雪峰課題組聯(lián)合美國(guó)賓夕法尼亞大學(xué)Abraham Nitzan教授課題組、北京大學(xué)信息科學(xué)技術(shù)學(xué)院徐洪起教授課題組及其他合作者協(xié)力攻關(guān)，利用二芳烯分子為功能中心、石墨烯為電極成功實(shí)現(xiàn)了可逆單分子光電子開(kāi)關(guān)器件的構(gòu)建。這一研究成果不僅發(fā)表于頂級(jí)期刊上，同時(shí)還申請(qǐng)了發(fā)明專利。

利用單個(gè)分子構(gòu)建電子器件有希望突破目前半導(dǎo)體器件微小化發(fā)展中的瓶頸，其中實(shí)現(xiàn)可控的單分子電子開(kāi)關(guān)功能是驗(yàn)證分子能否作為核心組件應(yīng)用到電子器件中的關(guān)鍵步驟。在過(guò)去二十年，分子開(kāi)關(guān)被廣泛研究，但僅有的幾個(gè)單分子光開(kāi)關(guān)器件研究工作都只能實(shí)現(xiàn)單向的開(kāi)關(guān)功能，如何獲得真正意義上的分子電子開(kāi)關(guān)存在著巨大的挑戰(zhàn)。

二芳烯-石墨烯單分子光電子開(kāi)關(guān)器件

郭雪峰課題組圍繞著單分子光電子器件研究這個(gè)難題，開(kāi)展了長(zhǎng)達(dá)8年的潛心鉆研和持續(xù)攻關(guān)。早在2007年就利用碳納米管電極和兩種二芳烯分子構(gòu)建出了具有從關(guān)態(tài)到開(kāi)態(tài)單向開(kāi)關(guān)功能的單分子光開(kāi)關(guān)器件（J. Am. Chem. Soc. 2007, 129, 12590, 得到了Science和Nat. Nanotechnol.的亮點(diǎn)報(bào)道）。為進(jìn)一步完善單分子器件的制備方法學(xué)，2012年該課題組發(fā)展了利用石墨烯為電極的第二代碳基單分子器件的突破性制備方法（Angew. Chem. Int. Ed. 2012, 51, 12228; Acc. Chem. Res. 2015, 48, 2565）。在該普適性石墨烯基單分子器件研究平臺(tái)的基礎(chǔ)上，進(jìn)一步設(shè)計(jì)合成了三種結(jié)構(gòu)改進(jìn)的二芳烯分子，并構(gòu)建了單分子光開(kāi)關(guān)器件，但仍然也只實(shí)現(xiàn)了從關(guān)態(tài)到開(kāi)態(tài)單向光開(kāi)關(guān)功能（Angew. Chem. Int. Ed. 2013,52, 8666，得到了Nature的亮點(diǎn)報(bào)道）。理論分析揭示，在這些前期的體系中分子和電極之間存在著強(qiáng)的耦合，從而導(dǎo)致分子激發(fā)態(tài)的淬滅將功能分子鎖在了閉環(huán)構(gòu)象。分子和電極之間的接觸界面一直是分子電子學(xué)領(lǐng)域研究的核心基本科學(xué)問(wèn)題，如何有效調(diào)控分子和電極之間的界面耦合是在器件中實(shí)現(xiàn)分子本征功能的關(guān)鍵（Chem. Soc. Rev. 2013, 42, 5642; Chem. Rev. 2016, 116, 4318）。基于這些前期積累，通過(guò)理論模擬預(yù)測(cè)和分子工程設(shè)計(jì)在二芳烯功能中心和石墨烯電極之間進(jìn)一步引入關(guān)鍵性的亞甲基基團(tuán)，所得實(shí)驗(yàn)和理論研究結(jié)果一致表明新體系成功地實(shí)現(xiàn)了分子和電極間優(yōu)化的界面耦合作用，突破性地構(gòu)建了一類全可逆的光誘導(dǎo)和電場(chǎng)誘導(dǎo)的雙模式單分子光電子器件。石墨烯電極和二芳烯分子穩(wěn)定的碳骨架以及牢固的分子/電極間共價(jià)鍵鏈接方式使這些單分子開(kāi)關(guān)器件具有空前的開(kāi)關(guān)精度、穩(wěn)定性和可重現(xiàn)性，在未來(lái)高度集成的信息處理器、分子計(jì)算機(jī)和精準(zhǔn)分子診斷技術(shù)等方面具有巨大的應(yīng)用前景。

這項(xiàng)研究工作使得在中國(guó)誕生了世界首例真實(shí)穩(wěn)定可控的單分子電子開(kāi)關(guān)器件。《科學(xué)》雜志的審稿人盛贊該工作，說(shuō)“數(shù)據(jù)留下極其深刻的印象（The data are extremely impressive）”，“在以前的任何文章中還從來(lái)沒(méi)有看到過(guò)具有如此強(qiáng)大開(kāi)關(guān)功能的分子器件（I am not aware of any paper that shows such robust switching behavior in a molecular junction）”。《Science》同期內(nèi)的Perspective Article以“Designing a robust single-molecule switch: A single-molecule switch works at room temperature”為題對(duì)此工作發(fā)表了長(zhǎng)篇評(píng)述（Science 2016, 17, 1394）。該評(píng)述指出：“賈（賈傳成，郭雪峰課題組博士后，本文共同第一作者之一）等的研究所示范的科學(xué)展示了在納米尺度上對(duì)物質(zhì)的精致控制，是一個(gè)憑借自身的力量可敬的智力追求，具有廣泛的長(zhǎng)期效應(yīng)（The science as exemplified by Jia et al.’s study represents exquisite control over matter at nanometer length scales and is a worthy intellectual pursuit in its own right with broad, long-term benefits.）”。這些研究證明功能分子的確可以作為核心組件來(lái)構(gòu)建電子回路，這是將功能分子應(yīng)用到實(shí)用的電子器件邁出的重要一步。早在2013年《自然·納米科技》發(fā)表評(píng)論指出（Nat. Nanotechnol. 2013年6月分子電子學(xué)?？禾蓟骷Y(jié)構(gòu)提供了更堅(jiān)實(shí)的分子器件研究平臺(tái)（Carbon-based architectures could provide a more robust platform for molecular–electronic concepts），開(kāi)拓了分子電子學(xué)研究領(lǐng)域的新方向，使得以前不能開(kāi)展的工作成為可能，孕育著新的突破。

Science原文鏈接：

http://science.sciencemag.org/content/352/6292/1443

Science評(píng)述鏈接：

http://science.sciencemag.org/content/352/6292/1394

郭雪峰課題組主頁(yè)：

www.chem.pku.edu.cn/guoxf