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廈門(mén)大學(xué)鄭南峰院士和秦瑞軒副教授團(tuán)隊(duì)在多相催化選擇性加氫領(lǐng)域取得新進(jìn)展
來(lái)源：廈門(mén)大學(xué) 2024-11-19
導(dǎo)讀：近日，廈門(mén)大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院鄭南峰院士和秦瑞軒副教授團(tuán)隊(duì)在多相催化選擇性加氫領(lǐng)域取得新進(jìn)展。相關(guān)成果以“Oxygen Vacancy-Enriched Alumina Stabilized Pd Nanocatalysts for Selective Hydrogenation of Phenols”為題，發(fā)表于J. Am. Chem. Soc. (DOI: 10.1021/jacs.4c11726)。
氧化鋁是一種廣泛應(yīng)用于催化領(lǐng)域的載體材料，作為一種難還原氧化物，其電子缺陷的構(gòu)筑及其應(yīng)用尚未得到深入研究。研究團(tuán)隊(duì)在近期工作基礎(chǔ)上（Chem. Sci. 2024, 15, 3140；Sci. China Chem. 2024. DOI: 10.1007/s11426-024-2260-2），通過(guò)在惰性氣氛下煅燒氧化鋁前驅(qū)體（堿式乙酸鋁），成功制備出富F-center（含自由電子的氧空位）的黃色非晶態(tài)氧化鋁（F-Al2O3），其表面電子密度達(dá)~0.35 mmol·g-1。這些位于氧空位的電子可還原Pd前驅(qū)體，形成具有豐富界面的超小Pd納米顆粒。Pd/F-Al2O3催化劑在苯酚加氫反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)異的性能，在常溫常壓下即可實(shí)現(xiàn)苯酚高活性、高選擇性轉(zhuǎn)化為環(huán)己酮。實(shí)驗(yàn)與理論計(jì)算研究表明，加氫反應(yīng)中少量殘余空氣中的O2可在Pd-F-Al2O3界面處生成羥基自由基，助力苯酚高效活化，而所生成的苯酚自由基在Pd位點(diǎn)則逐步加氫得到目標(biāo)產(chǎn)物環(huán)己酮。該研究為新型富電子缺陷的難還原氧化物的合成與研究，以及選擇性加氫催化劑的設(shè)計(jì)和構(gòu)筑提供了新思路。該研究是在廈門(mén)大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院鄭南峰院士和秦瑞軒副教授的共同指導(dǎo)下，由吳慶遠(yuǎn)博士后完成，碩士生鐘圓圓和周璐參與了部分實(shí)驗(yàn)工作。廈門(mén)大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院劉圣杰工程師和內(nèi)蒙古大學(xué)沈慧教授提供了寶貴建議。嘉庚創(chuàng)新實(shí)驗(yàn)室朱夢(mèng)思、范浩涵和廈門(mén)大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院博士生符啟軍在固體核磁和透射電鏡表征方面提供了幫助。該研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金（92261207、22388102、22202164）、新基石科學(xué)基金、中國(guó)博士后科學(xué)基金（2023M732946）、國(guó)家資助博士后研究人員計(jì)劃（GZB20230380）、福建省自然科學(xué)基金（2023J05006、2024J01413210）和中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)（20720230002）等資助。論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c11726
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