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西安交大材料學院新能源課題組在有機正極材料方面取得系列進展
來源：西安交通大學 2024-11-21
導讀：有機電極材料由于可以擺脫對過渡金屬元素的依賴，越來越受到科研人員的關注。其中PTCDA具有苝和外周富氧原子組成的分子結構，具有較高的電子電導。然而，PTCDA同大多數有機電極材料一樣，面臨著在有機電解液中的嚴重溶解及穿梭效應，“毒化”活潑的鋰金屬負極，最終嚴重影響電池的循環(huán)性能和庫侖效率。更重要的是，該溶解?沉淀過程阻礙了對電極氧化還原反應及溶劑共嵌入等基礎科學問題的研究。因此，為了解決這些問題，理想的方案是合理設計電解液，從抑制PTCDA的本征溶解角度實現準固態(tài)轉換，為簡化氧化還原反應機理、提高電池性能和基礎科學問題的探索奠定基礎。
近日，西安交大材料學院金屬材料強度國家重點實驗室微納中心薛偉江教授課題組采用N,N-二甲基三氟甲烷磺酰胺（N,N-dimethyl-trifluoromethanesulfonamide，DMTMSA）作為溶劑，利用DMTMSA弱溶劑化和金屬鋰的良好兼容性等特點，設計了1 M LiFSI/DMTMSA電解液有效抑制了PTCDA的溶解，成功實現了該材料的準固態(tài)轉換。與使用醚基電解液時能量效率（< 90%）逐步下降相比，采用磺酰胺基電解液獲得了高達95%的高且穩(wěn)定的能量效率，這源于準固態(tài)轉換更快的動力學。此外，磺酰胺基電解液在300次循環(huán)后中實現了優(yōu)異的循環(huán)性能（容量保持率為~95.8%）。密度泛函理論計算和分子動力學模擬表明，DMTMSA溶劑共插層不太可能發(fā)生在PTCDA本體中，而可能存在于正極?電解質界面。這項工作為長壽命鋰-有機電池的電解液設計提供了策略，還探究了此類正極的動力學和溶劑共嵌入等基礎科學問題。以上工作成果以《磺酰胺電解液實現鋰電有機正極的準固態(tài)轉化與快速氧化還原動力學》（Quasi-Solid-State Conversion with Fast Redox Kinetics Enabled by a Sulfonamide-Based Electrolyte in Li?Organic Batteries）為題發(fā)表在《美國化學學會·納米》 （ACS Nano）上。該論文獨立第一作者為西安交通大學材料學院在讀大四本科生蔡皝。西安交通大學金屬材料強度國家重點實驗室和微納中心為第一通訊單位，微納中心薛偉江教授為通訊作者，景德鎮(zhèn)陶瓷大學田傳進教授為共同通訊作者。西安交通大學材料學院周健教授、在讀博士生崔新科、能動學院在讀本科生張裕欣、電氣學院在讀本科生陳欣然、西安交通大學第二附屬醫(yī)院在讀本科生樊凌寒為論文共同作者。該工作還得到了西安交通大學材料學院微納中心和分析測試中心的鼎力支持。
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