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氫能作為重要的清潔能源

被廣泛認為是未來全球能源體系重要支柱

其生產(chǎn)方式直接影響全球碳中和目標的實現(xiàn)

高效、穩(wěn)定、低成本的氫能生產(chǎn)

已成為能源科技發(fā)展的關鍵挑戰(zhàn)

北京大學馬丁教授團隊及合作者聚焦制氫技術

分別于2月13日及14日

在Nature和Science上

發(fā)表兩項重磅研究成果

這位兩刊“雙料”科學家團隊

為清潔能源領域帶來突破性進展

北京大學馬丁教授團隊及合作者此次發(fā)表的兩項成果連續(xù)兩天被刊發(fā)在國際頂級學術期刊，足見其影響深遠。盡管兩項研究都旨在優(yōu)化制氫反應，但二者側重點和實現(xiàn)路徑卻大有不同。

研究團隊在《Nature》雜志發(fā)表的研究成果題為“Shielding Pt/γ-Mo₂N by Inert Nano-overlays Enables Stable H₂ Production”，聚焦催化劑穩(wěn)定性，延續(xù)了馬丁教授此前在甲醇和水重整制氫方面的研究，創(chuàng)新性地引入稀土元素對催化劑進行改造，開發(fā)出了一種全新且泛用的高活性產(chǎn)氫催化劑穩(wěn)定策略。研究發(fā)現(xiàn)，當稀土元素存在于催化劑表面并保護住催化劑的“非界面活性位”時，催化劑的壽命得到了大幅提升。具體而言，催化劑中每個Pt原子可以產(chǎn)生1500萬個氫分子，這一“轉換數(shù)”整整超過了此前報道的最高記錄一個數(shù)量級。這一歷史性突破為高效、穩(wěn)定的制氫技術提供了全新思路。

研究團隊在《Science》雜志發(fā)表的題為“Thermal catalytic reforming for hydrogen production with zero CO₂ emission”的研究成果則聚焦于乙醇和水分子重整的零碳排放制氫路徑。團隊開發(fā)了一種高效的Pt-Ir/α-MoC界面催化劑，不僅實現(xiàn)了水分子和乙醇分子的同時活化，還成功避免了乙醇分子C-C鍵的斷裂。這意味著，除了目標產(chǎn)物氫氣外，反應還能生成高附加值的乙酸，同時整個過程實現(xiàn)了零CO₂排放。這一重大成果為零碳排放的工業(yè)制氫奠定了堅實的科學基礎。

催化技術猶如現(xiàn)代化學工業(yè)的心臟，全球超過80%的工業(yè)化學品生產(chǎn)依賴催化過程。作為催化反應的核心，催化劑的活性和選擇性決定了反應速率和目標產(chǎn)物的收率，是衡量新型催化劑性能的重要指標。然而，實際工業(yè)應用中，僅具備高活性、高選擇性遠遠不夠——催化劑的穩(wěn)定性直接影響生產(chǎn)的持續(xù)性和經(jīng)濟性。催化劑兼具高活性、高選擇性和高穩(wěn)定性才是決定其能否真正實現(xiàn)大規(guī)模應用的根本。

在催化研究中，“高活性與高穩(wěn)定性難以兼得”一直是科學家面臨的核心挑戰(zhàn)之一。許多高活性催化劑雖然能大幅提升催化反應效率，但是在反應過程中容易發(fā)生結構退化、活性中心流失，最終加速失效。在甲醇-水重整（MSR）產(chǎn)氫這一關鍵反應體系中，上述問題尤為突出。該團隊此前研究發(fā)現(xiàn)，貴金屬鉑、金等和碳化鉬（α-MoC）等活性載體構建的界面催化體系，在較低的溫度下能夠高效制氫，展現(xiàn)出超高活性和選擇性。然而，由于這類活性載體在水環(huán)境中極易被氧化，催化中心的結構穩(wěn)定性受到嚴重制約，最終導致催化劑快速失效，成為限制其工業(yè)化應用的主要瓶頸。如何在保持高活性的同時顯著提升催化劑的穩(wěn)定性，成為該領域最具挑戰(zhàn)性的核心難題之一。

為突破催化劑穩(wěn)定性瓶頸，研究團隊提出了一種全新的催化穩(wěn)定策略：在Pt/γ-Mo?N催化劑表面構筑惰性稀土氧化物（例如La₂O₃）納米覆蓋層，形成納米尺度“保護盾”，覆蓋活性載體表面的冗余位點，從而實現(xiàn)對界面催化結構的精準保護，大幅度提升催化劑穩(wěn)定性的同時不影響其催化活性。這一創(chuàng)新策略的核心優(yōu)勢在于：有效覆蓋γ-Mo?N表面的冗余活性位點，阻止其在水環(huán)境中發(fā)生深度氧化；保留界面活性位點，不損害催化劑的原有高活性和選擇性，確保甲醇-水重整反應高效進行；提高催化劑的抗失活能力，顯著延長使用壽命，為長期穩(wěn)定制氫提供技術保障。

圖1.Pt/La-Mo2N催化劑的結構及產(chǎn)氫催化性能

實驗數(shù)據(jù)顯示，在甲醇重整制氫反應中，該新型Pt/La-Mo?N催化劑展現(xiàn)出超過1000小時的穩(wěn)定性而未有明顯失活。更令人驚嘆的是，該催化劑仍然保持超高活性和選擇性，實現(xiàn)了超過1500萬的超高催化轉化數(shù)（TON），創(chuàng)造了甲醇-水制氫催化反應的最高紀錄。

研究團隊進一步發(fā)現(xiàn)，該策略具有良好的普適性，不僅適用于鑭（La），還可拓展至其他稀土元素（如Y、Pr、Ho），甚至適用于部分惰性非稀土元素（如Ca、Sr），展現(xiàn)出廣泛的適用性，為未來兼具“高活性、高選擇性和高穩(wěn)定性”的高性能高催化劑的設計提供了全新思路。

氫能，常被視為未來清潔能源體系的核心。然而，當前全球約96%的氫氣仍依賴化石燃料制備，每生產(chǎn)1噸氫氣通常伴隨9-12噸二氧化碳的排放，這與全球“雙碳”戰(zhàn)略目標形成了顯著矛盾。因此，開發(fā)真正綠色、高效、低碳的制氫技術已成為全球能源轉型的關鍵課題。

近年來，生物乙醇因其可再生性（來源于農(nóng)林廢棄物）、高含氫量（13 wt%）及良好的儲運安全性，成為備受關注的綠色制氫原料。然而，傳統(tǒng)的乙醇-水重整制氫技術仍存在兩大難題：首先，該過程通常需在400-600℃的高溫條件下進行，能耗高且難以避免乙醇分子C-C鍵斷裂導致的CO₂排放；其次，現(xiàn)有催化劑易受到積碳和燒結失活的影響，限制了其工業(yè)化應用，難以兼顧催化效率與長期穩(wěn)定性。

為解決上述挑戰(zhàn)，北京大學化學與分子工程學院馬丁教授課題組、周繼寒研究員課題組與合作者攜手，基于馬丁教授團隊在金屬-碳化鉬（M/α-MoC）催化劑體系十余年的研究積累，開創(chuàng)性地提出金屬-碳化鉬體系"選擇性部分重整"制氫新技術。這一技術通過原子級精準設計、調控Pt/Ir雙金屬-α-MoC界面，將乙醇-水重整反應從傳統(tǒng)的完全重整（氧化）路徑轉變?yōu)檫x擇性部分重整路徑（C₂H₅OH + H₂O → 2H₂ + CH₃COOH），在270℃溫和條件下實現(xiàn)高通量氫氣制備，同時聯(lián)產(chǎn)高值化學品（乙酸）。

此過程從反應源頭消除了CO₂直接排放，同時將反應物中的碳資源高選擇性地轉化為液態(tài)化學品。這一成果不僅為氫能產(chǎn)業(yè)的碳中和轉型提供了新的范式，也為生物質資源“氫氣-化學品聯(lián)產(chǎn)”的循環(huán)經(jīng)濟模式奠定了重要基礎。

研究團隊開發(fā)的新型鉑-銥雙金屬催化劑（PtIr/α-MoC），其核心創(chuàng)新在于原子尺度的界面工程。通過原子級分散的Pt和Ir物種與α-MoC載體之間的強相互作用，利用Ir在載體表面的優(yōu)先落位，有效促進了Pt的分散，同時約束了Pt顆粒的生成，從而構建高密度的界面催化活性位點。這一設計確保了催化劑能夠在溫和條件下高效活化乙醇-水的同時避免中間體C-C鍵的不必要斷裂，高效產(chǎn)氫的同時保持長期穩(wěn)定性。

催化性能評價顯示，該催化劑在270°C條件下，氫氣產(chǎn)率達到331.3毫摩爾每克催化劑每小時，乙酸選擇性高達84.5%，并且在長達100小時的穩(wěn)定性測試中表現(xiàn)出優(yōu)異的抗失活能力。相比傳統(tǒng)乙醇-水重整反應，這一新技術不僅能耗更低、更加環(huán)保，同時提供了一條綠色制備乙酸的新路徑。

研究團隊評估發(fā)現(xiàn)，每噸乙醇可聯(lián)產(chǎn)1.3噸乙酸，而乙酸作為基礎化工原料，全球年需求量超過1500萬噸，經(jīng)濟潛力十分可觀。與傳統(tǒng)石化法制乙酸相比，該新工藝可減少62%碳排放，形成“制氫-儲碳-產(chǎn)酸”閉環(huán)系統(tǒng)，可在醋酸纖維、醫(yī)藥中間體等領域形成低碳替代方案。

圖2. PtIr/α-MoC催化劑的結構及催化性能

兩項成果形成技術互補：稀土改性催化劑，顯著提升了制氫效率和使用壽命，為大規(guī)模工業(yè)化生產(chǎn)氫氣提供了可能；零CO₂排放制氫-聯(lián)產(chǎn)化學品技術，則開創(chuàng)了一種全新的綠色化學路徑，不僅減少了碳排放，還實現(xiàn)了資源的高效利用。

馬丁教授團隊的兩項研究不僅在學術界引起了轟動，更為清潔能源的實際應用提供了強有力的支持。

作為中國頂尖高等學府，北京大學始終致力于推動科學技術的進步，為解決全球性挑戰(zhàn)貢獻智慧和力量。未來，北大科研團隊將繼續(xù)以創(chuàng)新為驅動，在清潔能源、環(huán)境保護、生命科學等領域不斷突破，助力人類向可持續(xù)發(fā)展愿景不斷邁進。