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尿素是全球應(yīng)用最廣泛的氮肥，在提高農(nóng)作物產(chǎn)量和保障全球糧食供應(yīng)方面發(fā)揮著至關(guān)重要的作用。然而，尿素的工業(yè)化合成需要先通過哈伯法合成氨，再經(jīng)Haber-Meiser工藝將氨轉(zhuǎn)化為尿素，即CO₂與NH₃反應(yīng)生成氨基甲酸銨后脫水生成尿素，該反應(yīng)需要高溫（~200 °C）高壓（~210 bar）的苛刻反應(yīng)條件，高度依賴化石燃料，不僅能耗極高，而且每生產(chǎn)一噸尿素排放約910 kg CO₂，帶來嚴重的環(huán)境負擔(dān)。隨著能源消耗和環(huán)境可持續(xù)性問題日益凸顯，開發(fā)可再生能源驅(qū)動的尿素合成策略對于降低生態(tài)影響、提高農(nóng)業(yè)生產(chǎn)效率具有重要意義。電催化CO₂與NO₃^-偶聯(lián)提供了一種可持續(xù)的尿素合成替代方案。但是該反應(yīng)涉及復(fù)雜的16電子轉(zhuǎn)移過程和多步反應(yīng)路徑，C-N偶聯(lián)動力學(xué)較為受限。此外，反應(yīng)體系中存在多種競爭性副反應(yīng)，導(dǎo)致轉(zhuǎn)化選擇性降低，尿素產(chǎn)率受限。銅基催化劑在CO₂還原反應(yīng)和NO₃^-還原反應(yīng)中均表現(xiàn)出較高的催化活性，但由于CO₂和NO₃^-在銅催化劑表面隨機吸附，關(guān)鍵中間體的空間分布較遠，不利于C-N鍵的形成，導(dǎo)致副產(chǎn)物（如CO、NO₂^-）的生成，降低了尿素合成的效率。因此，合理的催化劑設(shè)計至關(guān)重要，以促進CO₂和NO₃^-的相鄰吸附與活化助力高效C-N偶聯(lián)。研究表明，Cu^d+位點可以通過穩(wěn)定*CO中間體提高C₂₊產(chǎn)物的選擇性，同時能夠促進NO₃^-的吸附和活化，削弱N-O鍵并加速NH₃的生成。因此，Cu^d+位點有望通過引導(dǎo)CO₂和NO₃^-的鄰近吸附來提升尿素的合成選擇性。盡管摻雜、缺陷工程和表面修飾等方法已被用于構(gòu)筑Cu^d+位點，但這些策略往往增加了催化劑的成分復(fù)雜性，使得活性位點的精確識別變得困難。相比之下，氧的較高電負性使得氧化物衍生銅中的殘余晶格氧可以自然誘導(dǎo)Cu^d+位點的形成，從而提供了一種更為簡單且高效的策略來增強C-N偶聯(lián)。

（1）本研究基于O比Cu更高的電負性，利用氧化物衍生的銅納米片（O_L-Cu）中的殘余晶格氧調(diào)控電子重新分配，激活相鄰的銅原子，自然生成缺電子銅（Cu^d+）位點，促進CO₂與NO₃^-的定向鄰位共吸附，縮短了關(guān)鍵的C和N中間物種之間的距離，加速C-N偶聯(lián)動力學(xué)，實現(xiàn)了尿素的高效電合成。

（2）原位X射線吸收光譜和拉曼光譜證實了殘余晶格氧的存在和Cu^δ?位點的生成，在線差分電化學(xué)質(zhì)譜結(jié)合同步輻射傅里葉變換紅外光譜檢測了關(guān)鍵中間體的生成及演變規(guī)律，結(jié)合理論計算，揭示了Cu^δ?位點促進的CO₂與NO₃^-的鄰位共吸附促進C-N偶聯(lián)反應(yīng)機制。

在本研究中，我們利用CuO前驅(qū)體電化學(xué)重構(gòu)過程中的殘余晶格氧誘導(dǎo)的電子轉(zhuǎn)移成功構(gòu)筑了缺電子銅（Cu^d+）位點，并系統(tǒng)研究了這些活性位點對尿素合成選擇性的影響。實驗結(jié)果結(jié)合理論計算表明，通過調(diào)控CO₂和NO₃^-的吸附行為，Cu^d+位點能夠增強CO₂的吸附能力并穩(wěn)定*CO中間體，從而促進NO₃^-在相鄰Cu^d+位點上的定向吸附，以更高效的反應(yīng)路徑加速C-N偶聯(lián)。所構(gòu)筑的O_L-Cu催化劑實現(xiàn)了高達298.67 mmol h^-1 g^-1的尿素產(chǎn)率，優(yōu)于目前報道的大多數(shù)銅基催化劑。本研究強調(diào)了CO₂和NO₃^-共吸附在尿素電催化合成中的關(guān)鍵作用，并為C-N偶聯(lián)機理提供了重要的研究見解。

駱靜利，深圳大學(xué)全職特聘教授、博導(dǎo)，加拿大國家工程院院士，中國腐蝕與防護學(xué)會會士,國家自然科學(xué)基金委外國資深學(xué)者研究基金團隊負責(zé)人。加拿大阿爾伯塔大學(xué)退休教授，曾任加拿大可替代燃料電池首席科學(xué)家?，F(xiàn)任國際腐蝕理事會委員, Springer-Nature-Electrochemical Energy Reviews和Corrosion Science編委。長期從事電催化、固體氧化物燃料電池/電解池及能源存儲與轉(zhuǎn)化材料和電化學(xué)腐蝕等領(lǐng)域的研究，研制開發(fā)了新型固體氧化物燃料電池/電解池新工藝（如，乙烷脫氫制乙烯、CO₂重整等）和新能源材料，在綠色能源和CO₂捕集、利用與轉(zhuǎn)化方面也取得了眾多研究成果；同時，開展過大量有關(guān)材料腐蝕的研究，已在國際頂尖期刊Journal of the American Chemical Society, Angewandte Chemie International Edition, Energy & Environmental Science，Advanced Materials, Advanced Functional Materials, ACS Catalysis等刊物發(fā)表論文400多篇。

符顯珠，深圳大學(xué)材料學(xué)院教授，博士生導(dǎo)師，從事電化學(xué)能源與電子材料的研究。廈門大學(xué)化學(xué)系博士畢業(yè)，2008-2012年在加拿大阿爾伯塔大學(xué)材料與化工系做博士后并獲NSERC SOFC Canada 基金資助到美國伯克利國家實驗室環(huán)境能源部進行訪問研究，曾于中國科學(xué)院深圳先進技術(shù)研究院工作任研究員、博士生導(dǎo)師。近5年以通訊作者在Nature Catalysis, Angewandte Chemie, Journal of the American Chemical Society, Energy & Environmental Science, Advanced Energy Materials, Nano Energy, Applied Catalysis B: Environmental, Science Bulletin(科學(xué)通報)等期刊發(fā)表SCI論文100余篇。

韋曉曉，深圳大學(xué)材料學(xué)院副研究員，2020年博士畢業(yè)于湖南大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院，2021年至2024年任深圳大學(xué)材料學(xué)院博士后。主要研究方向為電催化C-N偶聯(lián)。近年來以第一作者身份在Journal of the American Chemical Society, Advanced Materials, Advanced Energy Materials, Chemical Engineering Journal等國際知名期刊發(fā)表SCI論文9篇。

劉紹慶，深圳大學(xué)助理教授，加拿大阿爾伯塔大學(xué)博士，2022年12月至今任深圳大學(xué)材料學(xué)院助理教授，主要從事電化學(xué)二氧化碳轉(zhuǎn)化和生物質(zhì)增值的研究。

課題組長期招收博士后，歡迎具有電催化、電池、材料合成等相關(guān)研究背景或興趣的博士生申請聯(lián)系sq.liu@szu.edu.cn, jll@szu.edu.cn。

深圳大學(xué)普通博士后稅后年薪36-40萬元，優(yōu)秀者（世界top 150大學(xué)；國內(nèi)985高校；所在學(xué)科為A-及以上；發(fā)表中科院二區(qū)文章2篇及以上；）可申請“荔新獎勵計劃”，額外獎勵4000元/月，核發(fā)不超過24個月，當(dāng)月申請，當(dāng)月辦理。

符合條件的博士后可申請評定專業(yè)技術(shù)資格。

符合學(xué)校政策的優(yōu)秀博士后可申請教師崗位（深圳大學(xué)“荔園留菁”計劃）。

博士后在站期間可以負責(zé)人身份申請各級科研課題資助。

博士后進站，可自愿選擇落戶深圳市。

深圳市對出站博士后給予36萬元出站留深生活補助，用于科研投入或創(chuàng)業(yè)前期費用。