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聚焦分子集群自分類行為，開拓化學(xué)新視界——華中師范大學(xué)吳安心教授課題組
來源：華中師范大學(xué) 2025-03-03
導(dǎo)讀：有機(jī)化學(xué)是現(xiàn)代化學(xué)的核心分支，對(duì)物質(zhì)科學(xué)、生命科學(xué)乃至整個(gè)人類文明的進(jìn)步都具有深遠(yuǎn)影響。超分子化學(xué)可以被認(rèn)為是廣義的有機(jī)合成，是基于非共價(jià)鍵作用合成分子之間的堆砌結(jié)構(gòu)體，即研究分子間非共價(jià)相互作用力所形成的大尺度有序聚集體的科學(xué)。自化學(xué)誕生伊始，反應(yīng)的改良與開拓創(chuàng)新一直是有機(jī)合成和其他化學(xué)領(lǐng)域的永恒主題。華中師范大學(xué)吳安心教授課題組在有機(jī)化學(xué)領(lǐng)域作出了一系列前瞻性和原創(chuàng)性的科研貢獻(xiàn)，開拓了多個(gè)嶄新的研究方向。尤其在超分子化學(xué)領(lǐng)域，課題組探索多樣性分子集群行為，是在分子水平明確提出“自分類”這 一概念、研究命題并揭示相關(guān)原理的研究團(tuán)隊(duì)之一。分子集群現(xiàn)象的發(fā)現(xiàn)為超分子體系的高級(jí)組裝提供了新的途徑， 其利用分子間微觀差異實(shí)現(xiàn)大尺度上的可預(yù)測分類行為，有望在分子識(shí)別、分子裝配、分子機(jī)器等領(lǐng)域提供理性設(shè)計(jì)的策略和原理。DOI:10.3773/j.issn.1673-6516.2024.06.001
近年來，小分子集群的自分類行為已成為超分子化學(xué)、表面化學(xué)、高分子化學(xué)、材料化學(xué)、生物化學(xué)及物理學(xué) 等領(lǐng)域中新的研究方向和出現(xiàn)頻度非常高的科學(xué)術(shù)語。吳安心教授課題組及其合作者美國馬里蘭大學(xué)Lyle Isaacs教 授在該領(lǐng)域持續(xù)開展了自分類組裝、自分類識(shí)別、自分類等級(jí)組裝、自分類重組、自分類串級(jí)反應(yīng)等一系列標(biāo)志性 和前瞻性的研究工作。目前，自分類集成原理已經(jīng)成為指導(dǎo)構(gòu)筑復(fù)雜超分子結(jié)構(gòu)體的廣泛策略。吳安心教授課題組 及其合作者的研究揭示了諸多新穎分子集群自分類現(xiàn)象，發(fā)表的相關(guān)論文也成為國際同行廣泛引證的基礎(chǔ)性文獻(xiàn)。2、研究自分類反應(yīng)網(wǎng)絡(luò)合成策略，建立反應(yīng)系統(tǒng)學(xué) 新反應(yīng)的發(fā)現(xiàn)和創(chuàng)建一直是有機(jī)合成領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。吳安心教授課題組首次將分子集群的自分類原理從非共價(jià)鍵合成延伸到有機(jī)共價(jià)鍵合成研究，借以探尋小分子自組織合成復(fù)雜結(jié)構(gòu)體的內(nèi)在規(guī)律從而產(chǎn)生新穎的合成設(shè)計(jì)策略和探索新型合成方法學(xué)，并首次將目光聚焦到數(shù)以萬計(jì)的有機(jī)單元反應(yīng)之間的內(nèi)在關(guān)聯(lián)形態(tài)和自組織合成轉(zhuǎn)化過程，并由此提出反應(yīng)系統(tǒng)學(xué)，即反應(yīng)網(wǎng)絡(luò)概念的提出與構(gòu)建。在分子集群自分類行為研究的基礎(chǔ)上，課題組首 次將超分子化學(xué)概念運(yùn)用到有機(jī)合成中，提出了設(shè)計(jì)高階的串級(jí)反應(yīng)新類型——自分類反應(yīng)網(wǎng)絡(luò)，被認(rèn)為是有機(jī)合 成中的一種新穎合成策略“MPCD合成策略”（Multi-pathway Coupled Domino Strategy）或“SSD合成策略” （Self-Sorting Domino Strategy），這一合成策略為廣大有機(jī)反應(yīng)研究者所借鑒。在該合成策略的指導(dǎo)下，歷經(jīng)20 余年的努力，課題組相繼發(fā)表了百余篇系列研究論文并構(gòu)建了80余種芳雜環(huán)結(jié)構(gòu)體和30余種新型雜環(huán)骨架，初步 完成了“I2/DMSO組合試劑介導(dǎo)下基于原位捕獲芳基酮醛合成雜環(huán)的反應(yīng)系統(tǒng)”基本框架的構(gòu)建，并得到了國內(nèi)外 學(xué)界的廣泛認(rèn)可和借鑒。據(jù)不完全統(tǒng)計(jì)，國內(nèi)外有多達(dá)百余個(gè)課題組引述和借用吳安心教授課題組所發(fā)展的合成方法。此外，該方法被收錄于50余部專著。3、一鍋法直接構(gòu)筑天然產(chǎn)物策略研究 一鍋法直接構(gòu)筑天然產(chǎn)物的研究尚處于探索初期，報(bào)道的例證有限，而所報(bào)道的一鍋全合成案例也主要依據(jù)一鍋多步全合成或微波輔助的一鍋全合成兩種策略?，F(xiàn)有的成功例證尤其是微波輔助的方法不乏偶然巧合的因素。針 對(duì)“如何理性地設(shè)計(jì)并實(shí)現(xiàn)天然產(chǎn)物的一鍋全合成，減少偶然性與運(yùn)氣性，提升科學(xué)的預(yù)判能力”這一挑戰(zhàn)，吳安心教授課題組提出了與上述兩種常用策略不同的第三條途徑——自組織一鍋全合成策略。這一策略自提出就受到了 學(xué)界的廣泛關(guān)注。自2013年起，課題組一直專注于這一策略研究，首次依據(jù)逆合成分析理性設(shè)計(jì)并集成4個(gè)有機(jī)單元反應(yīng)于一鍋，基于自序化的逐步轉(zhuǎn)化反應(yīng)成功實(shí)現(xiàn)駱駝寧生物堿及其類似物的一鍋全合成，并相繼完成了噁唑類、 咔啉類、吲哚聯(lián)噁唑類、雙吲哚類、片螺素骨架、色胺酮及吳茱萸堿等30余例生物堿的一鍋?zhàn)越M織全合成。在此基礎(chǔ)上，還完成了一鍋或簡短修飾步驟合成等天然產(chǎn)物目標(biāo)分子的研究工作。該策略為天然產(chǎn)物的全合成提供了一條全新高效的途徑，并作為經(jīng)典案例入編普通高等教育“十三五”規(guī)劃教材。自2003年歸國組建課題組以來，吳安心教授攜課題組圍繞多樣性分子集群的自分類行為進(jìn)行探索，揭示了一 系列新的研究命題，豐富了超分子化學(xué)的內(nèi)涵，為高級(jí)超分子組裝提供了新途徑，有望在分子識(shí)別、裝配、機(jī)器等 領(lǐng)域展現(xiàn)應(yīng)用前景；課題組基本完成了“I2/DMSO組合試劑介導(dǎo)下基于原位捕獲芳基酮醛構(gòu)建雜環(huán)的反應(yīng)系統(tǒng)”這一工具化反應(yīng)的框架構(gòu)建，并且對(duì)一鍋?zhàn)越M織全合成天然產(chǎn)物這一挑戰(zhàn)性命題進(jìn)行了探索。吳安心教授開拓的自分類、 反應(yīng)網(wǎng)絡(luò)等多個(gè)研究方向都代表了化學(xué)領(lǐng)域研究的國際前沿，并得到國際同行的高度關(guān)注和重視，進(jìn)一步提升了中國在相關(guān)領(lǐng)域的國際地位。吳安心，華中師范大學(xué)化學(xué)學(xué)院二級(jí)教授，“博雅學(xué)者”特聘教授，“磁湖學(xué)者”特聘教授， 博士生導(dǎo)師。2003年以來，相繼在國際期刊發(fā)表研究論文200余篇，研究成果被50余部專著收錄， 部分技術(shù)成果轉(zhuǎn)讓給相關(guān)企業(yè)合作研發(fā)。主持和參與國家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目與面上項(xiàng)目， 以及省部級(jí)團(tuán)隊(duì)、個(gè)人項(xiàng)目等50余項(xiàng)。
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