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作為一種典型的具有精確化學計量比的多金屬氧化物，Li4Ti5O12因其優(yōu)異的安全性和循環(huán)穩(wěn)定性，被認為是極具潛力的下一代鋰離子電池負極材料。但是，Li4Ti5O12材料本身低的電子電導率和鋰離子傳導系數(shù)，限制了其在高倍率鋰離子電池中的應用。具有結晶骨架的介孔材料可以有效促進其骨架內外離子和電子的傳輸速率，進而極大的提升材料的倍率性能，被認為是極具效果的電極材料改性策略之一。然而截止到目前，制備具有晶化骨架的有序介孔Li4Ti5O12材料仍是巨大的挑戰(zhàn)。這主要是由于金屬前驅體與模板劑自的組裝過程和后續(xù)結晶過程不可控所致。

圖1 分子設計策略制備Ti3+離子摻雜有序介孔Li4Ti5O12納米晶框架（OM-Ti3+-Li4Ti5O12）示意圖

      針對以上問題，復旦大學化學系趙東元教授研究團隊開發(fā)出了一種通用的分子設計策略并成功制備出了Ti3+離子摻雜的有序介孔Li4Ti5O12納米晶框架（OM-Ti3+-Li4Ti5O12）。其合成示意圖如圖1所示。該策略的亮點是Ti4+/Li+-檸檬酸螯合物（TLCC）被首先設計合成為一種新型的分子前驅體。在該分子前驅體中，檸檬酸的羧基可以螯合精準化學計量比的Ti4+和Li+。兩種金屬離子幾乎原子級別的分散在該分子前驅體中，該特點有利于在較低溫度下生成Li4Ti5O12晶相。此外，該分子前驅體中富含的羥基可以保證其與模板劑（F127）的良好協(xié)同共組裝，為有序介觀結構的制備奠定了基礎。最后，分子前驅體中的檸檬酸根在焙燒過程中，一方面可以形成原位碳骨架，進而限制Li4Ti5O12納米晶的生長，另一方面可以原位還原Ti4+至Ti3+。該特點即保證了高溫條件下有序介孔結構的維持，也為該材料用于高性能鋰電負極奠定了基礎。該分子設計策略還可用于其他有序介孔多金屬氧化物的擴展合成。

       該論文的第一作者為王常耀博士，復旦大學的趙東元教授、李偉副教授為該論文的共同通訊作者。該工作得到了復旦大學化學系、先進材料實驗室、上海市科學技術委員會重點基礎研究項目、國家自然科學基金等的大力支持。

       全文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.201907748