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近日，能源材料化學協(xié)同創(chuàng)新中心（iChEM）鄧德會研究員團隊在乙炔加氫制乙烯研究方面取得新進展，提出了在室溫、常壓下直接用水做氫源的高效電催化乙炔加氫制乙烯新路徑。相關研究成果以“Highly efficient ethylene production via electrocatalytic hydrogenation of acetylene under mild conditions”為題發(fā)表于《自然-通訊》（Nature Communications, 2021, 12, 7072）。

乙烯作為世界上產(chǎn)量最大的化工產(chǎn)品之一，其主要來源為高溫（800 ℃）石腦油裂解。鑒于我國富煤少油的資源稟賦，開發(fā)以煤基乙炔為原料的高效乙炔加氫制乙烯過程具有重要的戰(zhàn)略意義。然而，該反應通常需要在較高的溫度和壓力（~200 ^oC，~5 bar）下進行，能耗高且容易導致乙炔的過度加氫到乙烷；此外，氫氣的大量消耗也增加了該反應的應用成本。因此，亟需開發(fā)一種更經(jīng)濟、高效的低能耗乙炔加氫制乙烯方法。

該工作中，研究團隊提出了一種室溫電催化乙炔加氫制乙烯方法。相比于傳統(tǒng)的熱催化方法，該過程在常溫常壓下直接利用水作為氫源進行反應，從而避免了氫氣的額外供給；與基于可再生能源的電能結合，該過程提供了一種環(huán)境友好、廉價、高效的乙炔加氫制乙烯新路徑。通過優(yōu)化Cu微粒催化劑來暴露更多的活性面來促進乙炔相對于氫的競爭吸附，并利用氣體擴散層來促進氣/液/固三相界面的形成以及乙炔的傳質(zhì)，該過程在-0.6 V（vs. RHE）和29 mA cm^-2電流密度下，乙烯產(chǎn)物的法拉第效率高達83.2%，且?guī)缀鯚o過度加氫產(chǎn)物乙烷的生成。原位光譜表征結合理論計算研究發(fā)現(xiàn)，Cu表面向吸附態(tài)乙炔分子的電子轉(zhuǎn)移促進了乙炔的優(yōu)先吸附和加氫，從而抑制了析氫副反應；該過程通過電子耦合質(zhì)子轉(zhuǎn)移機制，實現(xiàn)了高選擇性電催化乙炔加氫制乙烯。該工作為溫和條件下的高效乙炔加氫制乙烯提供了新思路。

 電化學乙炔加氫制乙烯與傳統(tǒng)熱催化方法的對比（左圖）及其示意圖（右圖）

我院王蘇恒博士和大連化物所在讀博士Kelechi Uwakwe為該工作共同第一作者。我院葉進裕工程師、朱越洲博士、周志有教授、李劍鋒教授以及謝兆雄教授對該工作的表征工作提供了重要的支持與幫助，毛秉偉教授在電化學理論與分析方面給予了重要的指導與幫助。上述工作得到了國家自然科學基金、中國科學院前沿科學重點研究項目、教育部能源材料化學協(xié)同創(chuàng)新中心（2011·iChEM）等項目的支持。

文章鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-021-27372-8

參考資料：https://chem.xmu.edu.cn/info/1274/11791.htm