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晶態(tài)多孔材料，如金屬有機框架（MOFs）和共價有機框架（COFs），因其在催化和分離等多個領(lǐng)域的廣泛應用潛力而備受關(guān)注。MOFs 是通過金屬中心與有機連接體之間的配位鍵組裝而成，具有高結(jié)晶度和多樣化的拓撲結(jié)構(gòu)，但通常結(jié)構(gòu)韌性較低。相比之下，COFs 是通過有機單元之間的動態(tài)共價鍵形成的，盡管它們比 MOFs 更加穩(wěn)定，但結(jié)晶度不高，結(jié)構(gòu)多樣性也有限。通過結(jié)合配位鍵和共價鍵進行材料組裝，有望融合 MOFs 和 COFs 的優(yōu)點，為制備高結(jié)晶度和穩(wěn)定的多孔材料提供新的途徑。

該研究通過共價鍵、配位鍵和模板效應的協(xié)同，實現(xiàn)了有機砌塊、金屬離子、抗衡陰離子等次級組分的多層級有序組裝。這一策略通過動態(tài)亞胺鍵構(gòu)建共價骨架，同時利用配位能力較弱的金屬離子作為模板進行適應性配位，配合陰離子作為定向錨點引導相鄰層的堆積，成功合成了高度結(jié)晶的超分子納米管框架（SNF）和具有不同孔徑的管狀COFs （圖1）。金屬離子的引入不僅有助于開發(fā)新型晶態(tài)有機框架，還通過增強環(huán)形暗場信號，使其在掃描透射電子顯微鏡中能夠被準確定位，從而便利了材料的結(jié)構(gòu)解析。此外，該研究還展示了如何通過可逆的去金屬化和再金屬化來調(diào)控材料的物理化學性質(zhì)。

圖1：共價和配位協(xié)同驅(qū)動的多層級組裝。

相關(guān)研究成果于8月26日發(fā)表在《自然·合成》（Nature Synthesis）期刊上，中山大學化學學院許海森副教授和瑞典斯德哥爾摩大學羅翼為論文第一作者，中山大學化學學院蘇成勇教授、新加坡國立大學Loh Kian Ping教授和瑞典斯德哥爾摩大學Tom Willhammar為論文的共同通訊作者。該研究得到了科技部重點項目、國家自然科學基金、以及廣東省和廣州市科技項目等的大力支持。

論文信息：Hai-Sen Xu^?, Yi Luo^?, Runlai Li, Wen-Na Jiao, Si Huang, Wei-De Zhu, Hongfei Wang, Ting Chen, Mathias Nero, Fangzheng Chen, Qiang Gao, Xing Li, Mei Pan, Tom Willhammar*, Kian Ping Loh*, Cheng-Yong Su*, Hierarchical assembly of tubular frameworks driven by covalent and coordinate bonding, DOI: 10.1038/s44160-024-00632-3.

網(wǎng)頁鏈接：https://www.nature.com/articles/s44160-024-00632-3

應期刊編輯邀請，研究團隊與審稿人和編輯共同撰寫的題為“Integrating multiple interactions for the assembly of ordered organic frameworks”的研究簡報（Research briefing）也在線發(fā)表。期刊審稿人和編輯對該工作給予高度評價，認為該研究成功地將零維超分子化學中的共價與配位協(xié)同組裝策略拓展至延展的晶態(tài)有機框架材料。